Uusi edistysaskel hiilidioksidin tehokkaan elektrokatalyyttisen pelkistyksen tutkimuksessa

Äskettäin Dalianin kemiallisen fysiikan instituutin osavaltion katalyysilaboratorio, Kiinan tiedeakatemian Bao Xinhe ja Wang Guoxiong -tiimi saavuttivat uutta edistystä hiilidioksidin korkeatehoisen elektrokatalyyttisen pelkistyksen tutkimuksessa.Aiheeseen liittyviä tuloksia on julkaistu Energy Environ.Sci.

Hiilidioksidin elektrokatalyyttisen pelkistyksen (CO2RR) avulla voidaan samanaikaisesti toteuttaa hiilidioksidin muuntaminen ja hyödyntäminen sekä uusiutuvan puhtaan sähkön tehokas varastointi, mikä edistää kestävän hiiliresurssien kierrätysverkoston rakentamista. Viime vuosina tutkimusryhmä on tehnyt ainutlaatuisen ja syvällisen systemaattisen tutkimuksen CO2:n elektrokatalyyttisestä pelkistämisestä katalyysin näkökulmasta ja saavuttanut sarjan tutkimustuloksia nano-Pd-pohjaisista katalyyteistä, metallioksidirajapinnoista jne. , parantaa merkittävästi CO2-elektrokatalyysiä. Pelkistyksen selektiivisyys, aktiivisuus ja stabiilisuus (J. Am. Chem. Soc., Chem. Sci., J. Am. Chem. Soc., ACS Catal., Angew. Chem. Int. Ed.).

Siirtymämetalli-typpi-hiili-komposiitit ovat sähkökatalyyttinen materiaali, jonka odotetaan korvaavan jalometalleja. Tutkimusryhmä keskittyi äskettäin tällaisten materiaalien kontrolloituun valmistukseen ja niiden sähkökatalyyttisiin ominaisuuksiin (Energy Environ.Sci., Nano Energy, ACS Catal). .). Aiemmat tutkimukset ovat osoittaneet, että siirtymämetalli-typpi-hiili-komposiitit voivat vähentää CO2:ta elektrokatalyyttisellä pelkistyksellä tuottaen hiilidioksidia, mutta kun ylipotentiaali kasvaa, kilpaileva vetykehitysreaktio (HER) -virta kasvaa dramaattisesti, mikä johtaa nopeaan hiilidioksidin Faradayn hyötysuhteen laskuun. . Hanki korkea CO-virrantiheys. Siksi korkean CO2RR-virrantiheyden ja Faradaic-tehokkuuden saavuttaminen samanaikaisesti on tärkeä haaste siirtymämetalli-typpi-hiili-komposiiteille.

Tässä tutkimuksessa ryhmä onnistui valmistamaan huokoisen Ni-N-seostetun huokoisen hiilimateriaalin, joka on monodispergoitu pyrolysoimalla sinkki/nikkeli-bimetallinen zeoliitti-imidatsolirunko (ZIF-8). Ni-lajien kuormitus jopa 5,44 painoprosenttia. Tällä Ni-N-katalyytillä CO Faradaic -tehokkuus pidettiin välillä 92,0 % - 98,0 % laajalla potentiaalialueella -0,53 V - -1,03 V (vs. RHE). CO:n virrantiheys kasvoi ylipotentiaalin myötä, -1,03 V (vs. RHE) saavutti arvon 71,5±2,9 mA/cm2. Karakterisointitulokset ja vertailukokeet osoittavat, että koordinaatiotyydyttymätön Ni-N on aktiivinen kohta; Tiheysfunktionaalisten teorialaskelmat paljastavat lisäksi, että CO2RR on todennäköisempi kuin HER NiN2V2-asemassa (V tarkoittaa tyhjää tilaa). Spekuloidaan, että NiN2V2 voi olla CO2RR:n aktiivinen bitti. . Siksi tyydyttymättömien Ni-N aktiivisten kohtien kuormitettu koordinointi saavuttaa samanaikaisesti korkean virrantiheyden ja CO2RR:n Faradian tehokkuuden, rikkoen "sawboard" CO2RR-selektiivisyyden ja reaktionopeuden rajan siirtymämetalli-typpi-hiili-komposiiteissa.

Yllä olevaa tutkimustyötä ovat rahoittaneet Kiinan National Natural Science Foundation, National Key R&D -ohjelma, DMTO ja Kiinan tiedeakatemian pilottihankkeet.